近年来,金属卤化物钙钛矿量子点体系材料因其制备工艺简单、荧光量子产率高、色域覆盖范围广以及发光纯度高等优点,引起了国内外研究人员的广泛关注。经过科学家的不懈努力,目前基于钙钛矿量子点材料的红、绿、蓝光发光二极管(LED)已可成功制备,在发光亮度、色纯度和能耗等方面展现出明显优势,有望应用于大尺寸超清显示和高端照明等领域。但迄今为止,CsPbX3钙钛矿量子点的稳定性依然是一个亟待解决的科学难题,也是限制钙钛矿基发光器件走向应用的关键。
不同于以往报道的包覆策略,此论文基于室温溶液技术进行了碱金属掺杂研究,成功地实现了金属钠离子在CsPbX3钙钛矿量子点中的替位掺杂,在增强材料结构稳定性的同时也大幅提升了材料的荧光量子效率。理论上,通过第一性原理计算NaPb缺陷具有相对较低的形成能,同时NaPb缺陷的产生增加了材料的光学带隙,并大幅提升了卤素阴离子在晶格中的扩散势垒,对材料的稳定性改善是有利的。实验上,当Na/Pb原子比例为0.027时,材料的发光峰由530 nm蓝移至505 nm,与理论计算结果相吻合;荧光量子产率从最初的44%增加至86%;此外,CsPbBr3:Na钙钛矿量子点的抗紫外光、水以及热稳定性较CsPbBr3量子点大幅提升,连续经过七个加热/冷却(20-120℃)循环测试后,CsPbBr3:Na钙钛矿量子点的发光效率几乎可以维持。进一步,通过与商用红光荧光粉混合构建了白光LED,器件展现出优良的工作稳定性,在未封装情况下、连续工作500小时后,器件的发光效率可维持在最初值的85%以上,较CsPbBr3量子点基白光LED(30%)有了大幅的提升。上述研究成果为钙钛矿量子点的稳定性提升研究及器件应用提供了新的思路。
消息显示,该工作得到了国家自然科学基金、河南省高校科技创新人才支持计划以及郑州大学物理学科推进计划等项目的支持。