量子点 (QD) 在实现高光致发光量子产率 (PLQY)、可调发射光谱和高色纯度方面显示出巨大潜力。然而，实现具有窄半最大值全宽（FWHM）的高性能量子点发光二极管（QLED）仍然是一项艰巨的挑战。高效红色 QLED 的电致发光（EL）光谱的全宽半长通常宽约 25 nm，这阻碍了高色纯白光器件的开发。
QLED 的 FWHM 主要由组成 QD 的特性决定。单个 QD 在形状、尺寸和化学成分方面的不均匀性会导致 QLED 中的 EL 光谱出现严重的不均匀展宽 。为了克服不均匀展宽，人们开发了各种 QDs 合成技术。例如，2018 年，Cao 等人合成了具有低带隙壳的 CdSe/Cd1-xZnxSe/ZnSe QDs 三元素复合材料。由于三元素复合材料的合成工艺相对简单，因此获得了尺寸和化学成分均匀分布的 QDs，从而得到了 21.0 nm 的相对较窄 FWHM 的 QLED。最近，Liu 等人通过一种新的一锅合成法合成了高度合金化的深红色 CdZnSe/ZnSeS QDs。由于 QDs 尺寸较大，因此获得了尺寸分布均匀的 QDs。此外，由于 ZnSeS 外壳能够降低空穴注入势垒，从而促进了 QLED 中电荷注入过程的平衡。因此，实现了最大外部量子效率（EQEmax）超过 20%、FWHM 为 21.8 nm 的高性能 QLED。然而，这些策略主要关注的是 QD 尺寸分布不均匀引起的 FWHM 变宽，而对 QD 结构缺陷或应变的研究似乎被忽略了。2019 年，Klimov 等人发现，用各向异性的晶格失配材料组装的核/壳 QD 构成了发光核的非对称压缩，从而诱发了重空穴态和轻空穴态的显著分裂，导致光致发光（PL）光谱的均匀展宽。此外，径向梯度壳生长能有效防止压缩应变导致的核/壳 QD 结构缺陷，降低激子-声子耦合。之后，Lee 等人合成了核/多壳橘红色 QDs，PLQY 接近 99.5%，在此基础上实现了 19.0 nm 窄 FWHM 的红色底部发光 QLED。然而，底部发光 QLED 的 EQEmax 仅为 12.8%。目前还没有报道过 FWHM 值小于 20 nm 的高效红色底部发光 QLED。
与上述 QD 合成方法不同，Peng 小组提出了一种 SILAR 策略，可在温和的反应温度（220-240 ℃）下合成近乎单分散的 CdSe/CdS QD。通过精确控制外壳的生长，可以合成具有窄 FWHM 的大尺寸 QDs。然而，所采用的低反应温度不利于合金 QD 的形成，而且由于核/壳材料的晶格常数存在差异，容易诱发界面缺陷。彭志刚研究小组进一步引入了改进的热循环 SILAR（TC-SILAR）策略，该策略能有效抑制合成体系中自核的发生，促进 QD 在高温下的合金化。然而，TC-SILAR 策略存在低温离子吸附能力弱、反复冷却和加热等缺点，可能会严重阻碍 QDs 的产业化（图 1b）。因此，仍然需要一种简便有效的方法来合成具有窄 FWHM 的高质量 QDs。
苏州大学冯敏强、李述汤、谢跃民等人开发了一种在310 °C恒温条件下合成连续梯度Zn1-xCdxSe/ZnSe外壳的简便HT-SILAR策略，从而能够随后制备出大颗粒、尺寸均匀的红色CdZnSe/Zn1-xCdxSe/ZnSe/ZnS/CdZnS QDs。Zn1-xCdxSe/ZnSe 外壳能有效释放内核的不对称应变，抑制重空穴能级分裂，削弱激子-纵向光学（LO）声子耦合，从而形成大尺寸的 QDs（19.0 nm），其近统一 PLQY 为 97.8%，窄 FWHM 为 17.1 nm，同时载流子注入和辐射重组效率也得到了提高。利用这些 QDs，成功地制造出了高色纯度的红色 QLED，其超窄 EL FWHM 为 17.6 nm。由于高效的载流子注入和器件中焦耳热的减少，这种 QLED 的 EQEmax 高达 38%以上，亮度超过 120,000 nit，并且具有卓越的运行耐久性，T95 寿命达 24,100 h（在 1000 nit 下测试）。这项研究为合成高质量、大尺寸、高色纯度的 QDs 提供了一种新颖而简便的策略。
【结果】
【原文链接】
Bo-Chen Liu, Qizhong Lin, Shuang-Qiao Sun, Qi Sun, Xing Peng, Xinyuan Chen, Yang Li, Yue-Min Xie, Shuit-Tong Lee, Man-Keung Fung. Tailored large-particle quantum dots with high color purity and excellent electroluminescent efficiency. Science Bulletin, 2025.
https://doi.org/10.1016/j.scib.2025.01.017.
（来源：光电未来）
